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“理工振興”學(xué)術(shù)動態(tài):河北大學(xué)物理學(xué)院光驅(qū)動碳中和研究團(tuán)隊在光熱甲烷選擇性氧化領(lǐng)域取得重要進(jìn)展

2025-02-25

近期,,物理學(xué)院光驅(qū)動碳中和研究團(tuán)隊在光熱綠色甲醇生產(chǎn)領(lǐng)域取得突破性進(jìn)展,,相關(guān)工作“Continuous-flow photo-oxidation of methane to methanol at a reticular gas-solid interface”以河北大學(xué)為第一單位發(fā)表在《Nature Communications》。郝宇晨博士為論文的第一作者,,郝宇晨博士,、葉金花教授,、北京理工大學(xué)王博教授為共同通訊作者。

甲烷作為天然氣,、頁巖氣,、可燃冰等的主要成分,是一種儲量豐富的碳基資源,。將甲烷轉(zhuǎn)化為高附加值化學(xué)品(如甲醇)具有重大應(yīng)用價值,。傳統(tǒng)工業(yè)中,由甲烷制取甲醇需首先經(jīng)過蒸汽重整過程生產(chǎn)合成氣,,然后再將合成氣進(jìn)一步轉(zhuǎn)化為甲醇,。然而,蒸汽重整過程通常需要在高溫,、高壓條件下進(jìn)行,,這不僅會消耗大量化石燃料,也會造成溫室氣體二氧化碳的大量排放,。開發(fā)甲烷直接氧化技術(shù),,實現(xiàn)溫和條件下高效、低能耗,、可持續(xù)的甲烷氧化制甲醇,,對克服傳統(tǒng)甲醇制備過程高能耗、高碳排放的弊端意義重大,。在這項研究中,,葉金花教授團(tuán)隊發(fā)現(xiàn)鈀(Pd)、鐵(Fe)雙原子活性中心修飾的金屬有機(jī)框架(MOF)復(fù)合催化劑在太陽光照射下能夠以空氣為氧化劑,,將甲烷以接近100%的選擇性催化氧化為甲醇,,產(chǎn)率達(dá)到14.6mmol g-1h-1。原位表征和理論模擬表明,,單原子Pd位點能夠在光照下將氧氣高效催化還原為過氧化氫,,而臨近的Fe位點則能夠利用過氧化氫將甲烷催化轉(zhuǎn)化為甲醇。同時,,MOF多孔框架有效調(diào)控了活性位點周圍的催化微環(huán)境,,進(jìn)一步促進(jìn)了甲烷到甲醇的高效、高選擇性持續(xù)光催化轉(zhuǎn)化,。該催化劑能實現(xiàn)廉價量產(chǎn),,室外示范實現(xiàn)了自然光輻照下0.56mmol h-1的甲醇產(chǎn)率,,顯示了該催化系統(tǒng)極高的應(yīng)用潛力。這項工作為設(shè)計廉價,、清潔,、高效甲烷選擇性氧化制甲醇提供了一條新的道路。

該研究工作得到了國家自然科學(xué)基金,、河北省自然科學(xué)基金,、河北大學(xué)高層次引進(jìn)人才項目的資助以及河北大學(xué)物理科學(xué)與技術(shù)學(xué)院公共測試中心的大力支持。

文獻(xiàn)鏈接:https://www.nature.com/articles/s41467-025-56180-7

物理科學(xué)與技術(shù)學(xué)院,、科學(xué)與技術(shù)創(chuàng)新研究院供稿)