近期,物理學(xué)院光驅(qū)動(dòng)雙碳研究團(tuán)隊(duì)的李亞光博士等人發(fā)現(xiàn)鎳單原子化可以提高鎳催化劑的NH3裂解制氫活性,并與光熱系統(tǒng)耦合成功的實(shí)現(xiàn)了高效太陽光致熱氨氣裂解制氫,,相關(guān)工作“Low Temperature Thermal and Solar Heating Carbon-FreeHydrogen Production from Ammonia Using Nickel SingleAtom Catalysts”以河北大學(xué)為第一單位發(fā)表在《先進(jìn)能源材料》(Advanced Energy Materials,IF=29.698,2022, 2202459),。李亞光博士為論文第一兼通訊作者,,張志波博士和葉金花教授為共同通訊作者,。
NH3催化裂解制氫是構(gòu)建零碳?xì)淠芟到y(tǒng)的基礎(chǔ)技術(shù)之一,以鎳元素為代表的非貴金屬材料是NH3裂解制氫的主要催化劑,。雖然人們已經(jīng)設(shè)計(jì)了多種非貴金屬催化劑,,但其NH3裂解制氫反應(yīng)仍然需要較高的溫度(600-850 ℃),阻礙了NH3裂解制氫的廣泛應(yīng)用,。該項(xiàng)工作中,李亞光等人聯(lián)合葉金花教授,、張志波博士通過理論計(jì)算預(yù)測鎳單原子可以改變鎳催化劑與NH3的鍵合模式,,從而提高鎳催化劑的NH3裂解活性。根據(jù)理論結(jié)果,,研究團(tuán)隊(duì)利用溶膠-凝膠法合成了Ni單原子/CeO2二維材料(SA Ni/CeO2),,在300 ℃的低溫下展現(xiàn)出優(yōu)異的NH3催化裂解性能,其H2產(chǎn)率為3.544 mmol g-1min-1,,優(yōu)于所有的非貴金屬催化劑和大多數(shù)貴金屬催化劑,。將SA Ni/CeO2與課題組自制的光致熱器件相結(jié)合,,在一個(gè)標(biāo)準(zhǔn)太陽光輻照下,SA Ni/CeO2的NH3催化裂解產(chǎn)氫速率達(dá)到1.58mmol g-1min-1,,是目前已報(bào)道的自然太陽光驅(qū)動(dòng)NH3催化裂解制氫記錄速率的100倍以上,,顯示出在零碳?xì)淠茉聪到y(tǒng)中實(shí)際應(yīng)用的潛力。

以上工作得到河北省自然科學(xué)基金,、河北省科技廳,、河北省教育廳、河北大學(xué)生命科學(xué)與綠色發(fā)展研究院,、河北大學(xué)自然科學(xué)多學(xué)科研究項(xiàng)目,、北海道大學(xué)的光激子項(xiàng)目,廣東科學(xué)院,、催化基礎(chǔ)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室的資助以及河北大學(xué)物理學(xué)院公共測試中心的大力支持,。
論文鏈接:https://doi.org/10.1002/aenm.202202459
(物理學(xué)院、科學(xué)技術(shù)處供稿)